在探究更新更优动力资料的漫绵长路，锲而不舍的试验测验的背面，试验者支付了很多”痛苦”和巨大坚持。面临未来，试问能否让机器来解放试验者的双手？

  近来，美国田纳西大学的Mahshid Ahmadi教授，我国香港浸会大学的Yuanyuan Zhou（周圆圆）教授, 和美国橡树岭国家试验室的Sergei V. Kalinin研讨员等以Machine Learning for High-Throughput Experimental Exploration of Metal Halide Perovskite为题在动力顶刊撰文，选取怎么完成自动组成与机器学习的有用交互这一一起视角，以金属卤化物钙钛矿体系为例，提出了一系列新颖的高通量资料试验探究办法，对各类动力资料和器材的开发具有遍及的辅导含义。

  金属卤化物钙钛矿半导体，具有优胜的光电特性和巨大的运用远景，招引了广泛的重视研讨。钙钛矿晶体的各晶格方位可包容丰厚多样的离子，经过组合可发生数量巨大的多元组分固溶体，因而发生的各类资料性质具有较高的科学探究价值和实践运用含义。

  可是，大资料体系的试验探究往往受限于时刻、人力和试验室资源。现在为止，钙钛矿半导体宗族里仅有少部分组分得到了充沛的研讨。近年来，试验组成和表征自动化已成为资料科学的前沿，而机器学习的理论开展也一起被引进，两者交互可大大提速钙钛矿宗族探究的试验进程。

  该文总结了自动组成金属卤化物钙钛矿的开展现状、已有办法的缺点以及怎么以机器学习为东西来优化理论与试验。文章一起着重自动化试验的意图不是彻底代替人工，而是以机器学习算法和物理理论的开展，完成重复性试验的自动化以凸显脑力的价值。

  文章首要介绍了三维金属卤化物钙钛矿的典型结构和离子成分。如图1所示，各种离子组合可得到成百上千种或许的钙钛矿组分，假如再考虑掺杂多元金属阳离子，成果将是数十万计的。

  从动力学视点看，在钙钛矿晶体中掺杂两种以上的离子可以有用按捺离子搬迁和相别离现象。最近一项研讨就从试验和仿真两个视点证明掺杂铷、铯、甲脒、胍、盐酸二甲胺和乙脒阳离子可以有用按捺MAPbI3中碘离子的搬迁。掺杂对钙钛矿各方面功用的改善值得深化地探究，可是这在实践研讨中却面临着层层应战，不只要组成数量巨大的样品，还要考虑多种杂乱参数（如缺点密度及反溶剂分子）对试验成果形成的影响。因而自动组成和机器学习相结合是必定的趋势，这样不只能大大提高试验速度，还可以躲藏体系中巨大的变量，聚集微观尺度上的优化。

  图2. 钙钛矿从一种相态过渡到另一种相态以及中心进程混合相态情况下，或许改动的各种性质，明显要想用理论核算来猜测这些改变将是十分困难的

  自动化试验渠道是全部高通量试验的柱石，现在已有文章报导了用全自动机器人来组成薄膜资料的先例。相似的设备还有微流控渠道，以及半自动的微型移液机器人渠道，如图3所示。其间移液机器人试验渠道费用更低，并且可完成每天两三千的样品产值。

  图3.（a）用来研讨薄膜资料的无人操作试验室；（b）用微流控体系加快组成钙钛矿量子点；（c）用来高通量组成钙钛矿的移液机器人试验渠道，组成样品的发光光谱和用机器学习算法制作的表征图

  文章接着评论了几种详细的机器学习算法。关于低维参数问题，现在运用最遍及的是贝叶斯优化办法。

  这种算法有两个要害部分，别离为代替模型和收成函数。最常见的一种代替模型为高斯进程，它的作用是树立一系列特定参数与方针输出之间的联络，在钙钛矿资料范畴，这个方针可所以禁带宽度，光致发光强度等一系列科学家们感兴趣的问题。而收成函数则表现了咱们想要优化的方向，一般为希望改善（EI）或提高置信区间（UCB）。

  文章还介绍了高斯进程的详细数学表达，以及多方针优化问题。图4（b）便是算法测验在多个方针之间取得平衡的一个实例。

  图4.（a）用贝叶斯优化来求解最优光致发光强度的图解，赤色线是实践的原子浓度与光强依赖性，蓝色的点为试验测量值，蓝色的线为不确定性区间，赤色和绿色的点为或许的极值点；（b）稳定性与光致发光强度的帕累托前沿，以及在两方针之间取得的最优平衡

  可是贝叶斯优化也有它的限制，比方无法盯梢体系在整个试验进程中的改变。因而需求高档机器学习算法来取得齐备的钙钛矿理论模型。根据深层内核学习算法的贝叶斯优化，可以运用神经网络学习数据并得到相关的核函数，比起在经典办法中常运用的固定不变的核函数，这一办法可运用于更杂乱的资料结构并能更好的反映实践情况。

  根据现象学模型的高斯进程，它将体系模型作为高斯进程的均值函数，以将体系内部的物理机制考虑在内。还有因果贝叶斯优化办法，它能运用模型学习体系内的因果联络，而不依赖于人为的决断。

  文章以为一个体系中各变量间的因果联络至关重要，而现在大部分的机器学习算法都疏忽了这一点，图5就展现了几个常见的比如。这种算法不只让优化的成果更具理论支撑，还能经过在很多参数之间树立联络而减小参数空间的维度，简化学习进程。它和传统机器学习的差异如图6所示。

  图5. 钙钛矿体系中存在的几种因果联络，不同组分间的晶体结构、带隙宽度及缺点密度等参量有所不同，而这些参量又会别离或一起影响资料的物理性质，如稳定性、载流子浓度和载流子搬迁率等

  图6. （a）经典机器学习中各变量之间的联络，其间因果联络常常被疏忽, 以及（b）在因果机器学习中可观测与不行观测的变量的联络

  文章回忆在资料科学中理论模型的开展实践上是一种迭代循环：资料组成技能的前进促进了理论的完善，后者再反过来辅导试验的开展。作者将这个进程比作驾驭轿车，地图相当于理论模型，在一开端只能供给一个大约的前进方向，在路上行进就相当于试验进程。地图所供给的含糊信息不能确保轿车不违规地行进在公路上，可是假如没有地图指明方向，整个旅途就无法开端。

  因而，如图7和图8所示，自动组成试验的完好流程应当是用理论核算，如密度泛函理论（DFT）和核算相图（CALPHAD）办法为研讨的组分划定一个大致区间，接着用自动组成高通量地输出钙钛矿薄膜并对它们进行表征，取得所研讨方针的性质并进一步缩小研讨规模，然后用机器学习来探究和优化方针，取得最优解集并根据成果改善试验进程。

  文章先介绍了金属卤化物钙钛矿的开展现状以及进行高通量试验探究的必要性，接着简略总结了现在已投入运用的三种试验渠道，包含全自动机器人试验室，微流控体系和移液机器人。之后文章要点总结了几种机器学习算法，剖析了简略贝叶斯优化的长处和下风，并进一步提出了几种更先进的优化算法，如深层内核学习贝叶斯优化，现象学高斯进程以及因果贝叶斯优化，用来处理更杂乱体系的问题。最终文章总结归纳了一个齐备的自动组成试验应当具有的流程：理论辅导研讨方向，机器人渠道高通量组成样品，机器学习算法调优和优化试验设计。

  Mahshid Ahmadi博士，美国田纳西大学诺克斯维尔分校 - 功用杂化资料及自动组成研讨室课题组长、资料系助理教授，曾获美国国家科学基金委NSF Career Award等重要荣誉。主页：

  Yuanyuan Zhou（周圆圆）博士，香港浸会大学 - 先进半导体研讨室（ΣLab）课题组长、物理系助理教授， 曾获世界先进资料协会科学家奖章，美国国家科学基金委 NSF EPSCoR研讨学者、布朗大学最佳工学博士毕业论文等重要荣誉。主页：

  Sergei V. Kalinin 博士，美国橡树岭国家试验室数据纳米剖析研讨室课题组长、纳米资料科学中心Cooperate Fellow (最高荣誉职称)，世界电气与电子工程师协会（IEEE）会士、美国物理协会（APS）会士、英国皇家物理学会（IoP）会士。